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Tarata, Cochabamba, Bolivia.
Sus padres fueron Don Cesar Barrientos y Doña Hercilia Ortuño -
Despues de haber hecho la educación primaria, para ingresar al convento del pueblo, decidió dejar el habito y trasladarse a La Paz para ingresar al Colegio Militar del Ejército.
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Despues de cinco años en el Colegio Militar del Ejército, en La Paz segresando con el grado de subteniente
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Comienza sus estudios en la Escuela Militar de Aviación «Boquerón» (actualmente denominado Colegio Militar de Aviación).
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Ingreso a la academia estadounidense Randolph, para continuar su formación en aviación.
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Durante el gobierno del presidente Mamerto Urriolagoitia Harriague, participó en la guerra civil a favor del Movimiento Nacionalista Revolucionario (MNR). Fue dado de baja de la vida militar.
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Fue reincorporado con el grado de capitán.
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Nombrado comandante en jefe de la Fuerza Aérea Boliviana (FAB).
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Asume la vicepresidencia en el tercer gobierno de Victor Paz Estenssoro.
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Comienza una revuelta militar con Barrientos y Ovando a la cabeza, el primer mandatario dispuso la movilización de la policía y de sus milicias civiles. Sin embargo, alrededor de las 9:00 de la mañana ya se encontraba viajando hacia Lima junto su familia, sin conocimiento de este hecho optaron por defender a su líder desde distintas trincheras.
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Se nombró presidente de la Junta Militar.
Eventualmente fue obligado a aceptar un copresidente: Alfredo Ovando Candia.
Estableció una política de cero tolerancia a civiles armados, con una ideología "anticomunista", si bien había tenido habido una tregua entre el sector obrero y su persona, su gobierno se caracterizó por constantes momentos de tensión entre los obreros y Barrientos. -
Huelga general decretada por la COB, Barrientos ordenó la ocupación de los distritos mineros y el bombardeo de Milluni, marcando el inicio de una serie de resistencias ante la junta militar, y también de eliminación sistemática por parte del gobierno hacia sus opositores.
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se iniciaron 10 días de luchas entre los mineros y el gobierno.
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En su gobierno constitucional se ganó el apodo del "Tata Barrientos" o "El general del pueblo", pues a pesar de sus constantes choques con el sector obrero, siempre le demostró cariño al sector campesino.
Durante su gobierno viajó a muchas localidades del país, donde se encontraba cara a cara con la realidad campesina, incluso hablaba con ellos en quechua. -
Después de la llegada del Che a Bolivia, se comienzan con la materialización de los ideales revolucionarios del Che, en Santa Cruz.
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En la madrugada del 24 de junio, se produjo la masacre de San Juan, con decenas de muertos y heridos.
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Despues de su captura fue fusilado en la escuelita la Higuera, de Santa Cruz.
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Murió en ejercicio de su cargo, en Arque, cerca de Cochabamba, cuando el helicóptero que lo conducía chocó con unos cables de alta tensión. Su vicepresidente, Luis Adolfo Siles Salinas, se encargo de la presidencia del país, casi inmediatamente.